（疊層衍射）成像技術(shù)是一種逐區域掃描技術(shù)，在該技術(shù)中，恒定的相干照明在樣品的多個(gè)相鄰和重疊位置的區域內進(jìn)行掃描，并允許散射輻射傳播，隨后使用2D像素探測器來(lái)測量產(chǎn)生的衍射圖案。然后，利用該數據集的冗余度，結合迭代優(yōu)化方法，創(chuàng )建具有衍射限制空間分辨率以及對幅度和相位對比度均敏感的定量全視野圖像。

但疊層衍射成像技術(shù)是如何運作的呢？更重要的是，它是否值得那么多的宣傳？

電子顯微鏡的波長(cháng)很短（只有幾皮米），能夠分辨晶格中的單個(gè)原子。由于電子探測器技術(shù)的最新突破和創(chuàng )新成像方法的采用，影響性能的主要因素已從儀器穩定性和像差轉變?yōu)闃颖痉€定性和對劑量的適應性[1]

推動(dòng)這一轉變的關(guān)鍵突破是一種能夠對任意樣本進(jìn)行全場(chǎng)定量成像的技術(shù)，該技術(shù)在很大程度上與照明的形狀和質(zhì)量無(wú)關(guān)。它可以擴展到部分相干照明，能夠進(jìn)行光譜解析和3D成像，并且它解除了對系統中成像光學(xué)的需求。這項技術(shù)被稱(chēng)為“疊層衍射相干成像”（CDI），簡(jiǎn)稱(chēng)“（疊層衍射）成像技術(shù)”，它在成像科學(xué)領(lǐng)域引發(fā)了一場(chǎng)革命。

上圖：在模擬20 nm Nickel Siemens Star上進(jìn)行的疊層衍射成像掃描的工作原理，其被沉積在200 nm硅膜上。照明功能聚焦于樣品，從逐區域掃描的部分重疊區域收集2D衍射圖案。

下圖：從疊層衍射成像重建獲得的信息：從探測照明的全場(chǎng)分布（插圖）分離出的振幅（左）和相位（右）。

疊層衍射成像問(wèn)題

現代疊層衍射成像是一種相位恢復技術(shù)，其源于20世紀60年代Hoppe關(guān)于晶體學(xué)的工作[2]。目前該技術(shù)的實(shí)現使用了許多相鄰的、重疊的散射測量，并用迭代、非線(xiàn)性反演技術(shù)來(lái)恢復樣本。通常，這些測量由一系列2D衍射圖案組成，這些衍射圖案是通過(guò)在樣品的感興趣區域 ( ROI ) 上移動(dòng)有限面積探針獲得的。

該方法的主要標準是:(i)掃描位置之間的重疊，通常在60%到80%之間;以及(ii)光束直徑的上限，以確保在測量過(guò)程中對衍射進(jìn)行適當的采樣。有趣的是，樣品的幾何形狀、組成或光束輪廓沒(méi)有進(jìn)一步的限制。在相位檢索過(guò)程的最后，樣品和探測波束的影響相互解離，產(chǎn)生兩幅復值圖像。第一種是樣品的定量、復透射或反射圖，另一種是探測照明的全場(chǎng)分布圖。

樣品圖的復雜性質(zhì)意味著(zhù)疊層衍射成像可以提供關(guān)于樣品的振幅和相襯的定量信息。振幅對比顯示了樣品的映射材料成分，而相位對比則產(chǎn)生了材料和分布組成的信息。對于薄的樣品，如二維材料，這些圖像可以產(chǎn)生樣品的組成和形態(tài)圖，其性能超過(guò)TEM中使用的成像光學(xué)器件[3]。此外，波前圖像提供了對顯微鏡光束傳輸系統性能的反饋，它可以直接用于表征成像系統的像差。 

通過(guò)在重建過(guò)程中加入更復雜的圖像形成模型，放寬了疊層衍射的成像要求。這些模型包括多個(gè)相互不相干的光束或物體模式，作為記錄數據中明顯的不相干點(diǎn)，如光束的波動(dòng)、樣品的振動(dòng)或掃描照明的寬光譜[4, 5]。 

此外，在問(wèn)題的正演模型中可以使用多層傳播方法來(lái)解決由于厚樣本引起的多重散射效應。該方法通過(guò)同時(shí)求解樣本中的多個(gè)平面并將疊層衍射的成像能力擴展到3D[6]層面，從而恢復三維結構。

疊層衍射成像技術(shù)的相位檢索算法

隨著(zhù)第一個(gè)疊層衍射相位檢索算法的出現，疊層衍射迅速崛起。廣義地說(shuō)，這些算法試圖通過(guò)迭代強制執行關(guān)于該物體在倒易點(diǎn)陣中的已知約束條件來(lái)尋找一個(gè)未知的物體。這些可能包括物體的平面（“樣本空間”）和它的二維傅里葉變換，其被定義為實(shí)驗中測量到的散射圖的平方根（“探測器空間”）。

自20世紀70年代以來(lái)，隨著(zhù)著(zhù)名的Gerchberg-Saxton算法的誕生，這些方法一直是研究的主題[7]，但改變疊層衍射游戲規則的，是向部分重疊、區域掃描模式的轉變，這為樣本空間提供了強大的約束條件。從本質(zhì)上講，被幾個(gè)不同但重疊的掃描位置所照亮的物體區域必須是一致的。物體更新得益于相鄰位置更新所提供的細化，這帶來(lái)了更快的算法收斂和對噪聲更強的穩健性。 

一旦相位檢索例程完成，將返回兩個(gè)復值圖像。第一個(gè)是復雜目標傳輸全場(chǎng)圖像(振幅+相位)， 或反射圖，這取決于成像的幾何形狀。第二種是照明的復雜輪廓，用于記錄數據。由于疊層衍射CDI對相位和振幅對比都很敏感，因此可以將目標圖像轉換為2D+1圖，其中包含樣品的材料組成和厚度/表面輪廓的信息。另一方面，探頭的全場(chǎng)圖像可以對光學(xué)系統的性能進(jìn)行深入分析。例如，將復雜的光束輪廓投射到Zernike上，就可以對光束的畸變進(jìn)行定量評估。 

探測器的作用

任何一位疊層衍射CDI專(zhuān)家都會(huì )告訴你，探測器就是實(shí)驗中跳動(dòng)的心臟。探測器的規格決定了系統中所有其他組件的總體幾何形狀和參數空間。最重要的是，探測器必須是像素化的，這是最基本的要求。這是為了確保在相位恢復反演過(guò)程中準確捕獲2D衍射圖案的獨特結構。

通常，疊層衍射探測器需要解決兩個(gè)主要問(wèn)題：（i）它們必須對測量中出現的所有強度具有高靈敏度，以及（ii）它們必須足夠快地記錄衍射圖案，以使整個(gè)數據集不會(huì )受到成像系統內的機械不穩定性或光束漂移的影響。問(wèn)題（i）與探測器的動(dòng)態(tài)范圍有關(guān)；最高角度的散射信號應該是可以測量的，而不會(huì )使衍射測量的中心分量飽和，這可能意味著(zhù)橫跨多個(gè)數量級的信號強度下的靈敏度。另一方面，問(wèn)題（ii）與束源的穩定性直接相關(guān)，并且可能會(huì )因成像系統的光源而有很大差異。

層疊衍射數據集本身的大小和持續時(shí)間可以有所不同，這取決于圖像所需的視場(chǎng)、被研究樣本的散射強度和源的總體通量。一個(gè)完整的層疊衍射數據集所需的衍射模式的確切數量仍然是一個(gè)開(kāi)放的研究問(wèn)題；然而，通常情況下，在沒(méi)有任何先驗實(shí)驗知識的情況下，大約需要50個(gè)。由于系統的穩定性在幾分鐘的范圍內，這意味著(zhù)每個(gè)衍射圖案必須在幾秒鐘內收集到，從最初的曝光到芯片的完全讀出。這也迫使探測器對高強度具有高靈敏度，因為在弱光束上進(jìn)行長(cháng)時(shí)間集成是不可行的。

隨著(zhù)更好的探測器技術(shù)、軟件和算法變得更易使用也更成熟，層疊衍射技術(shù)的應用正變得越來(lái)越廣泛。所以，系好安全帶吧：更多的衍射數據集將奔涌而來(lái)！

Giulia Fulvia Mancini

Giulia是帕維亞大學(xué)物理系的副教授和超快X射線(xiàn)和電子顯微鏡實(shí)驗室（LUXEM）的研究負責人。她在帕維亞大學(xué)獲得理學(xué)碩士學(xué)位，在洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院（EPFL）獲得物理化學(xué)博士學(xué)位。2015年，她來(lái)到美國，在JILA、科羅拉多大學(xué)博爾德分校和NIST（美國）擔任博士后研究員。在擔任瑞士聯(lián)邦理工學(xué)院SwissFEL（PSI）高級研究助理的組長(cháng)職位后，她作為ERC起始資助和Cariplo基金會(huì )資助的得主回到了意大利。

Charles Schrepferman Bevis

Charles于2011年從科羅拉多大學(xué)博爾德分校獲得物理學(xué)學(xué)士學(xué)位，并在史蒂夫-康迪夫教授的實(shí)驗室工作，研究物質(zhì)和超短激光脈沖之間的非線(xiàn)性相互作用。隨后，他在科羅拉多大學(xué)博爾德分校-Kapteyn-Murnane小組獲得物理學(xué)碩士（2017年）和博士學(xué)位（2020年）。2021年，查理作為博士后研究員加入LUXEM，他獲得了著(zhù)名的Marie Sk?odowska-Curie博士后研究金（HORIZON-MSCA-2021-PF-01-01 Action），在LUXEM開(kāi)展DECIPHER項目。在那里，他利用他在計算成像系統設計和算法開(kāi)發(fā)方面的專(zhuān)業(yè)知識，創(chuàng )建了使用電子和X射線(xiàn)成像的新型相關(guān)方法。

引用和致謝

[1]    Chen, Z., Jiang, Y., Shao, Y.T. et al. Electron ptychography achieves atomic-resolution limits set by lattice vibrations. Science 372, 826-831 (2021).
[2]    Hoppe, W. Beugung im inhomogenen Prim?rstrahlwellenfeld. I. Prinzip einer Phasenmessung von Elektronenbeungungsinterferenzen. Acta Crystallogr. A 25, 495–501 (1969).
[3]    Jiang, Y., Chen, Z., Han, Y. et al. Electron ptychography of 2D materials to deep sub-?ngstr?m resolution. Nature 559, 343–349 (2018).
[4]    Thibault, P. & Menzel, A. Reconstructing state mixtures from diffraction measurements. Nature 494, 68–71 (2013).
[5]    Batey, D. J., Claus, D. & Rodenburg, J.M. Information multiplexing in ptychography. Ultramicroscopy 138, 13–21 (2013).
[6]    Maiden, A.M. & Rodenburg, J.M. An improved ptychographical phase retrieval algorithm for diffractive imaging. Ultramicroscopy 109, 1256–1262 (2009).
[7]    Gerchberg, R.W. & Saxton, W.O. A practical algorithm for the determination of phase from image and diffraction plane pictures. Optik 35, 237 (1972).

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（文章來(lái)源于<德科特思 DECTRIS>）